構成

助教授 伊藤公平
訪問研究員　関口武治、野木直行
大学院 加藤治郎（D3）、深津茂人(D1) 、阿部英介(M2)、高橋智紀(M2)，小島威裕(M2)，小島健介(M2)，山田利道(M2)，大屋　武(M1)、根橋竜介（M1）、松木雄介(M1)、
学部 　 赤田圭史（B4）、上村真史（B4）、小正理文（B4）、寺尾真一（B4）

研究成果

シリコン量子コンピュータの提案と実現

シリコンのみから構成される，革新的かつ現実的な量子コンピューティング素子の形態・動作原理を考案し，現在はその実現に向けた実験を展開中である．本課題は科学技術振興事業団・戦略的創造研究事業の一環として実施され，伊藤を研究代表者とするチームが平成13～18年度にかけて4億円規模の予算を利用して遂行されている．チームメンバーは東北大学電気通信研究所・大野裕三助教授，スタンフォード大学応用物理学科・山本喜久教授，新潟大学工学部・佐々木進助教授と本物理情報工学科の松本佳宣講師である．核スピンを持たない28Si同位体ウエハー中に，29Si核スピンを周期的に配置する本構想は，電極の作製や無理な不純物添加を全く必要とせず，ナノテクノロジー技術の発展で対応できる．29Si核スピンに基づく量子ビットは，量子計算の大規模化に向けて重要となるスピン位相緩和時間が極めて長く，我々の現案では300量子ビットまでの拡張性を定量的に確認した．量子ビットの初期化は，「光のみ」を用いたNMRと外部からの偏極電子スピン注入を通して実行する．量子演算には，すでに７量子ビットまでの成功をおさめたRFパルス照射に基づくNMR量子コンピューティングのアルゴリズムをフルに活用する．スピン情報の読み出しにはシリコン超微細カンチレバーを利用した磁気共鳴プローブ法を用いる．個別には確立されつつある要素技術をいかに融合できるかが成功の鍵をにぎる．シリコン量子コンピュータの実現にむけたナノテクノロジー技術の開発を進めている．

固体MAS NMRによる29Siの縦緩和および横緩和時間測定

現代におけるデバイスのほとんどは，トンネル効果やジョセフソン効果を利用したものはおろか，通常のトランジスタや集積回路でさえも量子力学の存在抜きには考えられない．そして近年は，デバイスの動作のみならず，情報処理にも量子力学の原理を適用する「量子計算機」の研究が活発に進められている．われわれの提案する“全シリコン量子コンピュータ”においては，核スピンを持たない28Siの中に埋め込まれた，29Siの1次元原子鎖と平行に磁場勾配を印加することにより量子ビットを区別する．実験的に量子ビットが正しく識別できるためには，各ビットからの核磁気共鳴（NMR）スペクトルが十分に狭い線幅を持つことが必要である．また，複雑な量子計算を実行するには，核スピンが長い時間緩和せずに位相のコヒーレンスを保つことが求められる．この２点について検証するため天然Si粉末中の29Siの縦緩和時間(T1)と横緩和時間(T2)の測定を室温下で行った．その結果，T1として17ks，T2として10msという値を得た．極めて長いT1は，29Siと外界との結合が極めて弱いことを示しており，量子計算には有利であると考えられる．位相のコヒーレンスの目安となるT2に対しては，スピン間の磁気双極子相互作用が支配的な寄与をすると考えられるため，MAS(magic angle spinning)と呼ばれる手法を用いて磁気双極子相互作用を打ち消した状態での測定も行った．その場合にはT2として640msという値を得るとともに，スペクトルの尖鋭化が確認された．すなわち，磁気双極子相互作用を打ち消すことにより，量子ビットの識別に求められる狭い線幅と，複雑な量子計算に求められる長いコヒーレンス時間の双方が達成されることが分かった．測定条件を最適化することにより，T2を更に長くすることが可能であると推定され，29Siの核スピンは量子計算の素子として極めて有望であると考えられる．

シリコン同位体超格子の作製と評価

半導体材料として最も幅広く用いられている天然シリコン（nat.Si）には，3種類の同位体（28Si: 92.2%, 29Si: 4.7%, 30Si: 3.1%）が含まれている．我々は，半導体同位体工学として知られる，同位体組成を制御した材料の提案・作製・評価に取り組んできた．過去にはバルクを調べたが，デバイス等における同位体効果はバルクより低次元構造でより顕著になることが期待される．そこで本研究では，低次元同位体構造の基礎研究を実現する，30Siが98.74 %のSi（以下これを30Siとよぶ）とnat.Siを原子層単位で交互に積層させたnat.Sin/30Sin同位体超格子を，固体ソース分子線エピタキシー（MBE）装置を用いて作製した．ここでnは各同位体の原子層数で，本研究ではn = 8，12，24を作製した．評価には二次イオン質量分析装置（SIMS）とラマン分光測定を用いた．
同位体超格子作製の予備実験として，数種類の基板温度においてSiを数十nm成長して表面の凹凸を原子間力顕微鏡（AFM）で調べる実験を行い，650°Cが超格子成長に最適であることを確認した．正確な膜厚制御のために，MBEにおいてnat.Si/30Si周期的ヘテロ構造を作製し，SIMSで深さ方向の同位体プロファイルを調べる方法で成長速度を決定した．以上を踏まえ，上記の3種類のnat.Sin/30Sin同位体超格子を作製した．SIMSで試料の深さ方向に対する同位体組成の周期を測定し，それぞれn = 8，12，24であることを確認した．
同位体超格子は質量数の異なる原子が周期的に積層された構造であるため，LOフォノンの閉じ込め効果が期待される．本研究では作製した3種類のnat.Sin/30Sin同位体超格子のLOフォノンを，ラマン分光測定により評価した．また， Planar Bond-Charge（PBC）モデルによりフォノンエネルギーの理論計算をし，ラマン分光測定において期待されるピーク位置を調べた．実験で得られたピーク位置は，どの試料においても計算結果と良い一致を示した．よって，本研究で作製した同位体超格子において，LOフォノンの閉じ込め効果が確認できたといえる．
本研究の成果は，低次元構造におけるさまざまな同位体効果の解明に寄与すると同時に，我々が提案している全シリコン量子コンピュータなどのSi同位体を使用したデバイス作製への応用が期待される．

シリコン熱酸化膜におけるシリコンの自己拡散

本研究では，様々な状況におけるシリコン熱酸化膜中のシリコンの自己拡散係数を，2通りの方法を用いて測定した．NTT物性基礎研究所と共同研究として進めている．
1通り目の方法では，シリコン酸化膜同位体ヘテロ構造（NatSiO2/28SiO2）を熱処理し，30Si組成が4.7%のNatSiO2層から，わずか0.003%の28SiO2層への30Siの熱拡散を2次イオン質量分析法（SIMS）によって測定した．熱処理時の雰囲気ガスとしてアルゴンガスに1%の酸素を混ぜた状況では，1150℃から1300℃の温度領域において， という自己拡散係数を得た．この値は，過去に測定された溶融石英中のシリコンの自己拡散係数に等しいが，シリコンが過剰に含まれた熱酸化膜中の値より約2桁小さい．また，アルゴンガスに10～100%の酸素を混入させ，熱処理した場合でも1%と同等の自己拡散係数が得られた．さらに，アルゴンガスに水分を含ませたウェット酸化の状況でも，同様の自己拡散係数を得た．すなわち，シリコンの自己拡散は，雰囲気ガス中の水分の有無に影響を受けない．一方，同位体ヘテロ構造の表面を窒化膜で覆った状況では，上記の酸素雰囲気での測定と比べ，一桁大きな値が得られている．状況によって自己拡散係数の値がばらつくのは，Si＋SiO2→2SiOという反応によって発生するSiOに起因する可能性がある．拡散種がSiOに変化することやSiO濃度が変化することによって，自己拡散係数に影響しうるからである．
2つ目の方法は，28SiO2に30Siをイオン注入し，熱処理後に30Siの拡散をSIMSにより測定する方法である．3つの異なる濃度でイオン注入し，注入濃度が自己拡散に与える影響を調べることを目的とした．現時点の実験結果では，自己拡散係数の注入濃度依存性を確認していない．自己拡散係数は，酸素雰囲気での測定と同等の値が得られている．しかし，この値は過去に測定された同様の実験結果より二桁小さい．この差もSiO2 /Si界面で発生するSiOによるものと考えうる．

DLTS及びホール効果測定装置系の構築

我々はこれまでシリコンやゲルマニウムの同位体を利用したデバイス開発を目指して半導体同位体工学の研究を行ってきた。そしてシリコン同位体単結晶の応用として高熱伝導度シリコンウェハーや量子コンピュータを提案している。それらを実現するために欠陥の少ない高純度な試料が要求されている。シリコン同位体単結晶に対してDLTS (Deep Level Transient Spectroscopy)、ホール効果測定及び光学的評価を行うことにより、同位体の分離と結晶成長の過程により生じる欠陥の解析が可能となる。
そこで、本研究ではDLTS、電流‐電圧特性、容量‐電圧特性及びホール効果の測定装置系を構築した。DLTSでは、半導体接合容量の印加パルスに対する容量過渡応答の温度依存性を測定し、そこから半導体の深い準位の欠陥濃度、エネルギー準位、捕獲断面積の情報が得られる。また、半導体接合に対して直流電圧による容量-電圧測定や電流-電圧測定を行うことにより、半導体のドナー濃度やアクセプタ濃度がわかる。ホール効果は、ローレンツ力を利用したキャリア濃度測定であり、電気伝導度測定とあわせて移動度が決定される。本研究で開発されたDLTS装置系は、GPIB通信が可能なデジタルオシロスコープ、任意波形発生器、パソコンから構成され、全ての容量過渡応答データが自動的に保存されることから、様々な解析が測定後にも行える特長を有する。ホール効果装置系でも同様の工夫を行い、さらに測定状況のモニタや測定結果をリアルタイムで視覚的に確認する表示を多く取り入れた。また、厳密かつ精確なデータの取得と利便性を両立できるGUI(Graphical User Interface)を構築した。
これらの装置系を利用し、同位体製作を目的とした我々のFZ結晶成長装置によって作製された高純度n型シリコン単結晶の評価を行った。ホール効果測定の結果から、成長中に混入した不純物はリンであり、その濃度は1013cm-3と極めて少量であることを明らかにした。また、DLTS測定では1011cm-3と極めて少ない濃度の欠陥が検出され、0.5eV、0.4eV、0.2eVの3つの準位であることも明らかにした。　以上により、本研究において開発した装置系が極めて感度の高い不純物評価システムであることが示された。これらの装置系が今後もシリコンやゲルマニウムの同位体の評価と品質向上に貢献できるものであると期待される。

3C-SiCの評価

SiCはその優れた物理的性質ゆえに非常に注目されている次世代半導体材料である．絶縁破壊抵抗がSiの７倍以上も有りSiCデバイスの開発に成功すれば従来では考えられない超高効率な電力輸送が可能となる．また，バンドギャップがSiの約３倍と非常に広いことから高温でも動作する電子デバイスを製作することができる．つまり，人工衛星や自動車などのエンジン近傍に搭載される電子素子として利用できるわけで，このことからアメリカをはじめ世界の産業が大変な注目を集めている． 　本研究では、HOYAアドバンスト　セミコンダクタ　テクノロジーズ社が作製した３C-SiCに対してホール効果及びフォトルミネッセンスによる評価をおこなうことで，さらなる品質の向上を目指している．
Si基板上への大面積3C-SiCヘテロエピタキシャル成長では、20％の格子不整合により発生する面欠陥の低減が長年の課題であった。近年長澤らにより開発されたアンジュレーションSi(001)基板上への高速3C-SiCヘテロエピタキシャル成長は面欠陥を大幅に低減する効果があり、3C-SiCの飛躍的な品質向上が実現した。デバイス化への課題は、特定の方向に積層欠陥が残留していること、試料の特定方向にそりが発生すること、そしてそりが異方的な電気特性の原因となっていることである。
そこで本研究ではフォトルミネッセンスを用いてアンジュレーションSi基板上に成長された3C-SiCの欠陥評価を行った。後述のとおり、特にそりを誘発する欠陥構造の解明を目的とした。様々なアンジュレーションSi基板上に成長された3C-SiCのフォトルミネッセンススペクトルが共有する特徴は、これまでの3C-SiCと比較して飛躍的な結晶性の向上を示す一方、何種類かの残留欠陥の存在を示唆することである。欠陥に起因するD1バンドが強く出現し、かつ窒素ドナーの束縛励起子（NBE）が分裂して観測された。光学遷移におけるピークの分裂は対称性を低下させる歪みの存在を意味する。すなわち、NBEの分裂はアンジュレーションSi基板上に成長された3C-SiCに残留欠陥が存在し、しかも上記の問題点を引き起こす原因である可能性が強い。次に、アンジュレーションSi基板上に成長された3C-SiCに関して、そり度合の異なる試料のフォトルミネッセンス依存性を測定した。特にNBEのNo phonon (NP)ラインの半値幅と分裂量を、残留欠陥からの歪みの強度と分布を評価するための指標として観測した。
NPラインのそり依存性を詳細に解析することにより、残留欠陥の性質についての以下のことがわかった。まずピークの分裂量は試料のそりに依存して増大する。ピークの分裂量の大きさから、残留欠陥の候補として特定方向に並んだ粒界が考えられる。そして残留欠陥の濃度は試料のそりの増大に伴い増加する。これは残留欠陥と試料のそりの関係を裏付ける結果である。また表面励起と界面励起のフォトルミネッセンスを比較することにより、この残留欠陥がSi/SiC界面から発生していないことが示された。
残留欠陥として粒界が残る可能性としては、熱膨張係数の差により成長後に発生するSi基板からの張力性応力により、積層欠陥の周辺に存在する刃状転位から小傾角粒界が発生することが考えられ、このとき試料の塑性変形が起こると思われる。

電子相関と同位体が半導体中の不純物赤外吸収に及ぼす影響

現在の情報化社会の一端を支える半導体では，含有される不純物の種類と濃度を正確に制御することが必要とされ，その目的に向けては不純物を評価する手法を確立することが重要となる．半導体中の不純物を記述する多くの理論は赤外光励起スペクトルの解析により確立され，それらの理論に基づき高純度半導体結晶中の不純物の同定と濃度測定が行われてきた．しかし，半導体中に複数種の不純物が含まれ，相互に作用する場合の解析は困難を極め，確立された赤外吸収理論は存在しない．
そこで本研究では，複数の不純物が極めて低濃度かつ系統的に制御されたゲルマニウム（Ge）半導体や，安定同位体の構成比が正確に制御されたシリコン（Si）半導体を準備し，高分解能赤外分光を用いて不純物の特性を詳細に解明した．これにより，半導体内に生じる不純物による電界とそれらの空間分布との関係を定量的に記述することに初めて成功し，また，特定の不純物原子の空間的に局在した振動が，過去に構築された調和振動近似の枠内で説明ができないことをも見出した．
著書・発表論文・学会発表・特許申請など

著書

  • 伊藤公平「モット・アンダーソン転移の臨界指数」現代物理最前線７・大槻義彦編・2002年・共立出版社
  • 伊藤公平（執筆者268名中の1名）「先端物理辞典」パリティー編集委員会編， 2002年・丸善

論文

  • T. Takahashi, S. Fukatsu, K. M. Itoh, M,Uematsu,A. Fujiwara, H. Kageshima, Y. Takahashi, and K, Shiraishi,”Self-Diffusion of Si in Thermally Grown SiO2 under Equilibrium Conditions,” J. Appl. Phys. 93, 3674-3676 (2003).
  • J. Kato and K. M. Itoh, “Far-Infrared Spectroscopy of Coulomb Gap in Compensated Semiconductors,” J. Phys. Soc. Jpn. Suppl. 72, 215-216 (2003).
  • K. M. Itoh, M. Watanabe, Y. Ootuka, and E. E. Haller “Comparison of the Effects of the Doping-Compensation and Magnetic-Field on the Metal-Insulator Transition of Ge:Ga,” J. Phys. Soc. Jpn. Suppl. 72, 181-182 (2003).
  • K. M. Itoh, “Materials Science Education at Keio University: Adopting U.S. Instruction Practices in Japan,” Mat. Res. Soc. Symp. Proc. Vol. 760E, JJ1.3.1 (2003).
  • A. V. Kolobov, K. Morita, K. M. Itoh, and E. E. Haller, “A Raman Scattering Study of Self-Assembled Pure Isotope Ge/Si(100) Quantum Dots,” Appl. Phys. Lett. Vol. 81, 3855-3857(2002).
  • 伊藤公平、渡部道生、大塚洋一、「半導体中の電子はどのように遍歴化するか？：モット・アンダーソン転移の臨界指数」、日本物理学会誌、Vol. 57, No.11, 813-821 (2002).
  • T.D. Ladd, J. R. Goldman, F. Yamaguchi, Y. Yamamoto, E.Abe, and K. M. Itoh, “An All Silicon Quantum Computer,” Phys. Rev. Lett. 89, 017901-1(2002).
  • K. Morita, K. M. Itoh, M. Nakajima, H. Harima, K. Mizoguchi, Y. Shiraki, and E. E. Haller, “Raman Spectra of 70Ge/76Ge Isotope Heterostructures with Argon 488nm and 514.5nm Excitations, ” Physica B, 316-317, 561-564(2002).
  • T. Yamada and K. M. Itoh, “Optical and Electrical Characterization of Free Standing 3C-SiC Films Grown on Undulant 6-inch Si Substrates,” Proceedings of the International Conference on Silicon Carbide and Related Materials 2001, October 29-November 2, 2001, Tsukuba, Japan, Materials Science Forum, 389-393, 675-678 (2002)．

口頭発表

  • Kohei M. Itoh, “The Actual and Projected Availability of Highly Purified Nuclear-Spin-Free Epi-grade Si & Ge, and of Highly Purified Si29,” Workshop on Quantum Information in Group IV Semiconductors, Oxnard, CA, USA, March 28-29, 2003.（招待講演）
  • Kohei M. Itoh, “All-Silicon Quantum Computer,” Gordon Research Conference on Quantum Information Science, Ventura, CA, USA, March 23-38, 2003.
  • 小島威裕,伊藤公平,白木靖寛「シリコン同位体超格子のMBE成長とフォノンの評価」
    第50回応用物理学関係連合講演会，平成15年3月27～30日，神奈川大学．
  • 小手川恒，川崎真司，原田淳之，川崎祐，岡本薫，鄭国慶，北岡良雄，山本悦嗣，芳賀芳範，大貫惇睦，伊藤公平「UGe2の73Ge-NMR/NQRによる研究II」日本物理学会第58回年次大会，平成15年3月28～31日，東北大学．
  • 伊藤公平「ナノテクノロジーにもとづく量子コンピュータ開発」JAPAN NANO2003（第一回ナノテクノロジー総合シンポジウム），2003年2月3日～4日，東京ファッションタウン．（招待講演）
  • Kohei. M. Itho, “Materials Science Education at Keio University: Adopting U. S. Instruction Practices in Japan,” Materials Research Society Fall Meeting, December 2-6, 2002, Boston, USA（招待講演）
  • T. Sekiguchi, Y. Matsumoto, and Kohei. M. Itoh, “Materials Engineering Towards Realization of an All Silicon Quantum Comouter,” Materials Research Society Fall Meeting, December 2-6, 2002, Boston, USA
  • K. M. Itoh, M. Watanabe, Y. Ootuka, and E. E. Haller, “Comparison of the Effects of the Doping-Compensation and Mafnetic-Field on the Metal-Insulatot Transition of Ge:Ga,” LOCALIZATION2002, International Conference on Quantum Transport and Quantum Coherence, August 16-19, 2002, Sophia University, Tokyo, Japan
  • J. Kato, K. M. Itoh, “Far-Infrared Spectroscopy of Coulomb Gap in Compensated Semiconductors,” LOCALIZATION2002, International Conference on Quantum Transport and Quantum Coherence, August 16-19, 2002, Sophia University, Tokyo, Japan
  • J. Kato, K. M. Itoh, H. Yamada-Kaneta, and H. -J. Pohl, “The Host Isotope Effect on the Local Vibrational Modes of Oxygen in Isotopically Enriched Crystalline 29Si,” 26th International Conference on the Physics of Semiconductors, July 29-August 2, 2002, Edinburgh, England
  • J. Kato, K. M. Itoh, and H. Yamada-Kaneta, “Host Isotope Effect on the Local Vibrational Modes of Oxygen in Isotopically Enriched 29Si and 30Si Single Cristals,” Gordon Research Conference on Point and Line Defects in Semiconductors, July 7-12, 2002, Colby-Sawyer College, New Hampshire, USA

学位論文

修士論文

  • 阿部英介：固体MAS NMRによる29Siの縦緩和および横緩和時間測定
  • 小島健介：DLTS及びホール効果測定装置系の構築
  • 小島威裕：シリコン同位体超格子の作製と評価
  • 高橋智紀：シリコン熱酸化膜におけるシリコンの自己拡散
  • 山田利道：アンジュレーションSi(001)基板上に成長された3C－SiCのフォトルミネッセンスによる評価

学士論文

  • 赤田圭史：斜入射X線回折とラザフォード後方散乱による半導体膜厚測定
  • 上村真史：光熱イオン化分光法によるシリコン試料の評価
  • 寺尾真一：ホール測定、CV法によるシリコンMBE膜の評価

進路

キャノン、東陽テクニカ、セイコーエプソン、日本IBM、SONY、NOVA、慶応義塾大学大学院理工学研究科

研究助成

  • 科学技術振興事業団　戦略的創造研究「全シリコン量子コンピュータの実現」
  • 日本学術振興会　科学研究費補助金　基盤研究(B) 「高純度28Si同位体結晶の成長と評価」
  • 文部科学省　研究費補助金　萌芽的研究 「半導体”核スピン”超格子の作製と物性研究への応用」
  • 文部科学省　研究費補助金　特定領域研究（１）「スピントロニクス量子操作研究調整班」
  • 文部科学省　研究費補助金　特定領域研究（２）「核スピンおよび電子スピン量子ビットの作製と量子操作の実現」