2001年度 佐藤研究室

構成

教授

佐藤徹哉

大学院

小川智之(D3),篠原武尚(D2),小林久展(M2),佐々木裕文(M2),重宗正行(M2),塚田雄一郎(M2),長崎博文(M2),林洋輔(M2),吉田充高(M2),菅原健(M1),中村威信(M1),堀あずさ(M1)

学部

樫原周一郎(B4),儀間清昭(B4),小松克伊(B4),汐田寛明(B4),高橋繁洋(B4),竹ノ内伸行(B4)

研究成果

(1)スピングラス磁性に関する研究

・人間がものごとを連想的に記憶する仕組みには脳が持つ階層的な記憶構造が関与していることから,この特徴を磁性体に存在する階層性と関係付け,より人間に近い記憶が可能な記憶素子を実現することを目標としている.対象となる材料はスピングラス(以下SG)である.SGでは本質的に異なる記憶パターンを同時に複数個記憶させることが可能であり(多値記憶),記憶パターンとしてのスピン構造が階層的に関係付けられること(連想記憶)が期待される.本研究では,まず,半導体スピングラスを用いて,光学的手法によりキャリヤ濃度を変化させ,そのキャリヤを媒介とする磁気相互作用の変化を通して異なるスピン構造を引き起こすことで,上述の特徴の検証を行うことを目的とした.これまでCdMnTe を試料として実験を行っており,さらにキャリヤ数密度と磁気相互作用との関係が明確な試料としてPbSnMnTeの作成を試みている.一方,超微粒子を用いることで,スピングラス秩序相において系が平衡状態へ向かう状況を特徴づけるドロプレットの成長を定量的に評価することができる.そこで,スピングラスAuFeの超微粒子を作成し,その動的性質を測定し,ドロプレット描像との対応を検討した.

・CdMnTeを用いた光照射実験の結果,多値記憶効果の基礎となるドロップレット描像で期待される,カオス性およびオーバーラップ長の存在を明確に示す直接的な特徴を観測した.これは光励起を用いた本手法が,これまで熱的な手法で間接的に検討されてきた問題の直接的な解答を与えうるものであることを意味する重要な結果である.

・磁性半導体Pb1-x-ySnxMnyTeではキャリアを媒介としたRKKY相互作用により磁気的性質が決定されることから,キャリヤ密度を変化させることにより,磁気相互作用に影響が現れることが期待される.そこでPb0.23Sn0.72Mn0.05Teにおいてスピングラス磁性が発現する実験条件を決定することを目的とし,相互作用変化が顕著に現れる強磁性相においてキャリア密度と磁気相互作用の関係を検討した.作成したPb0.23Sn0.72Mn0.05Teを熱処理することによりキャリア密度を変化させた.その結果,キャリア密度の増大に伴い転移温度が上昇し,磁気的相互作用作用が増加することが分かり,その変化は理論とほぼ対応することが分かった.

・スピングラス相の解明のために,スピングラス転移温度以下に急冷された後に系が平衡状態に向かう緩和過程(エイジング現象)を明らかにすることが重要である.エイジング過程は,ドロップレット描像により熱活性化過程によるドメインの成長過程として説明されているが,この描像はスピングラス特性の定性的な説明は与えるものの,その定量的な議論は殆どなされていない.そこで典型的なスピングラスであるAuFeのナノ微粒子を界面活性剤液面連続真空蒸着法で作成し,エイジング現象を調べ,ドロップレットモデルの定性的および定量的な評価を試みた.その結果,AuFeナノ微粒子のエイジング現象はドロップレット描像で解釈できることが明かとなり,この描像の正当性が検証されたとともに,このナノ微粒子を用いた手法がドロップレット成長を特徴づける量の定量的評価に適応できる画期的な手法であることが示された.

(2)薄膜物性に関する研究

・薄膜状態における磁性体の研究は,磁気秩序の本質を探る手法という観点からも非常に重要である.本研究では,強磁性とスピングラスが共存するリエントラントスピングラス相への転移現象,リエントラント強磁性体と強磁性体を非磁性相を介して接合させた複合磁性体の磁気特性,非晶質状態において電気抵抗の自発的振動が発生することが報告されているCrFe薄膜を研究対象としている.

・低温においてスピングラス相(SG相)と強磁性相(FM相)が共存するリエントラント強磁性体(RSG)NiMnを薄膜化し,その膜厚に依存した磁気特性を調べるとともに,RSG-NiMnの実用面でのポテンシャルを検討した.磁気転移温度および自発磁化の膜厚依存性の結果から,臨界膜厚60Å以下でFM相が消失すると同時に,低温RSG相において共存していた強磁性秩序も消失することが分かった.また,RSG-NiMnに特有な一方向磁気異方性および一軸磁気異方性の膜厚依存性の結果から,RSG-NiMn薄膜の磁化過程には磁壁の移動および表面磁気異方性が重要な役割を果たすことを明らかにした.さらに,強磁性体Niが非磁性体Cuを介してRSG-NiMnと接合するNiMn/Cu/Ni3層膜において,NiMn層とNi層の磁化の平行または反平行配置に依存した,すなわちスピンに依存した伝導現象を観測し,リエントラント強磁性体の新しい磁気的応用の可能性を見い出した.さらに,中間非磁性層として異なる金属のAlと絶縁体であるAl2O3を用いてNiMn層の磁化過程を測定した.金属であるCuとAlを中間相として用いた場合,両者の間で一方向異方性の膜厚依存性が異なる様子が観測された.これは,強磁性層とスピングラス層間の結合が伝導電子を介したものであり,その状態が中間層によって異なることを意味するものと考えられる.一方,絶縁体のAl2O3を中間層として用いた試料の磁化過程は,2つの磁性層間に静磁的な相互作用のみが働くものとして解釈できることが分かった.

・非晶質CrFe合金薄膜では低温において電気抵抗が長時間にわたり振動する現象が報告されており,その起源を検討するために2元同時蒸着法を用いて作成条件を詳細に制御して非晶質CrFe合金薄膜を成膜することを目指した.これまでに,試料が多結晶領域と非晶質領域の混合状態にあることが示唆され,高真空度,オイルフリーの条件下ではより低い下地温度と蒸着レートが非晶質化には必要であることがわかってきた.これらの条件のみでは完全な非晶質薄膜を得ることは困難であるため,非晶質化を促すglass former atomの添加が必要であると考え,Siを数at.%混入させた薄膜を成膜した.その結果,薄膜X線回折にて多結晶領域の存在を示していたピークがほぼ消滅した.磁化測定により薄膜の磁性には大きな変化は無いことから,Siドーピングされた薄膜を試料として用いることが可能であると判断できた.

(3)磁性微粒子の物性に関する研究

・磁性体を超微粒子化すると,バルクとは大きく異なる磁性を示すことがある.その典型な材料として,4d遷移金属であるPdの超微粒子に注目している.これは,バルクでは磁気秩序を持たないが,微粒子化することで強磁性が発生する.しかし,その結果の正当性や,メカニズムについては不明である.一方,多数の磁性微粒子が相互作用する時の系全体が示す振舞いは非常に複雑であり,未だ不明な点が多い.この問題を検討するために,その磁気特性を特徴づける磁気異方性と微粒子間相互作用の割合を大きく変化させた系を作成して,その磁気特性を調べている.

・Pdは4d遷移金属の中でフェルミ準位における状態密度が最も大きく,低次元化したときに強磁性となる有力な候補である.当研究室の過去の研究により,平均粒径が120Å以下の超微粒子において強磁性を示すことが報告されたが,作成時の初期真空度が10-6Torr程度であったためガスの吸着などの問題があり,強磁性秩序を示す明白な証拠を得るには至っていなかった.本研究では,Pd超微粒子を初期真空度が10-8Torr以下において作成することに成功し,平均粒径500Å以上の超微粒子において強磁性秩序が安定して有することを見出した.これはPd超微粒子の強磁性発現が本質的なものであることを意味し,表面へのガス吸着が強磁性発現に大きな影響を与えることを示す重要な結果である

・Pdの強磁性発生機構を検討するために,Pdに微量のFeを混入させたPdFe合金を超微粒子化し,その磁性を検討した.ガス中蒸発法により作成した試料を用い,高エネルギー加速器研究機構放射光施設における円偏光X線を用いたPdのL2,L3吸収端近傍でのX線磁気円二色性(XMCD)の測定および交流磁化率の測定を行った. PdFe(2.0 at.% Fe)超微粒子に対してXMCD測定を行った結果,XMCDスペクトルは粒径の減少に伴いブロードとなり,そのピーク強度が減少することがわかった.また,L2吸収端でのスペクトルにはサテライトピークが存在し,このピークは粒径の減少に伴い高エネルギー側にシフトし,顕在化することが明らかになった.これらの結果は,Pdの4dバンドの電子構造が微粒子のサイズにより変化 することを示唆する.しかしながら,XMCDスペクトルから見積もったPd一原子あたりの磁気モーメントの大きさは,粒径によらず測定誤差の範囲でほとんど変化しなかった. 一方,これまでPdFe超微粒子では表面と内部コアの2重構造の存在が示唆されてきた.PdFe超微粒子の内部構造を明確にするために,磁場印加に起因する構造変化を極力抑えた低磁場での測定が可能な交流磁化率測定を行った.その結果,2重構造の存在に対応する2つの磁気的特異性が観測された.内部コア部分は強磁性とは異なるキャントした磁性を持つと考えられ,表面は自発磁化を持たない秩序相であると推測され,その転移温度は40Kであることが分かった.

・磁性微粒子集合体の磁気特性は,微粒子の磁気異方性と微粒子間の磁気双極子相互作用の2つの要素により決定されることから,2つの要素の一方が支配的な磁性微粒子集合体が示す振るまいを検討することを目的として実験を行った.異方性が小さなNiFe合金超微粒子を界面活性剤液面連続真空蒸着法により作成し,その磁気特性を観測した.微粒子濃度がそれぞれ異なるサンプルを作成し,磁気測定することにより,微粒子間の磁気双極子相互作用が微粒子分散系の磁気的振る舞いに及ぼす影響を検証した.微粒子分散系の磁化の温度依存性を測定した結果,微粒子間距離が小さな系において系全体の温度履歴が高温側に現れることがわかった.この結果は微粒子間の磁気双極子相互作用は微粒子個々の磁化をブロックする作用をもつことを示唆する.

(4)磁性微粒子の応用に関する研究

・磁性微粒子の応用範囲は非常に広い.当研究室では,そのユニークな利用法を提案し,その実用可能性を検証することを目的に,以下の研究を行っている.

・磁性微粒子含有リポソームを用いたドラッグデリバリーシステムDDS(drug delivery system)の開発を目的としている.DDSとは薬物を必要な場所に必要な時間,必要な量を送達することによって,最適な治療効果を得ることを目的とする薬物投与に関する概念である.本研究では,ドラッグキャリアとして,生体膜由来リン脂質より構成されるリポソームに磁性微粒子を内包させたものを選択し,局所的な外部磁場により磁性微粒子含有リポソームを標的部位に誘導させる手法を実験的に検討し,その結果に対して電磁気学,流体力学を基礎とした理論的評価を行って来た.実験としては,リポソームに磁性微粒子を内包させる手法を確立したのち,一様流中を運動する磁性微粒子含有リポソームを磁場勾配により滞留させることを試み,諸条件の下でのリポソームの滞留量・滞留分布を調べた.その結果,理論的評価から期待される非対称な滞留リポソームの空間分布を見出した.

・ 保磁力が異なる磁性微粒子を容易軸を揃えて累積することにより,垂直記録媒体および多値記憶媒体の作成を目的としている.磁性微粒子としてBaフェライトを用い,高分子との交互吸着を行うことにより,磁性微粒子配向累積膜の作成を試みた.その結果,透過電子顕微鏡観察からは配向性が観測されたが,磁気特性からは明確な異方性が認められなかった.このため,種々の手法により配向累積を試みたが,現状では配向膜を作成することはできていない. ・ 磁性微粒子応用の一つとして微粒子を媒体に分散した系を磁気光学素子として利用する方向が考えられるが,これまでその基礎的な研究はほとんど報告されていない.特に粒径数nmの超微粒子を分散させた系の磁気光学効果については不明な点が非常に多い.そこで本研究では,分解能に優れる円偏光変調法を用いて磁気光学効果の波長依存性,磁場依存性,温度依存性の測定が可能な測定系を開発し,大きなファラデー効果の観測が期待されるCoの微粒子集合体を試料として微粒子分散系の示す磁気光学効果を調べた.その結果,5 nmのCo超微粒子を分散した系において,室温で実用に耐え得る磁気光学素子が実現できることを実証した.

(5)測定装置の開発

・磁性体の研究に必要な以下の測定装置と試料作成装置を開発中である.

・複雑な磁気相転移を研究するためには比熱測定が必須であることから,相転移の測定に適した交流比熱測定装置の作製を目的としている.交流法の原理より要求される試料の温度振幅の測定にはクロメル‐コンスタンタン熱電対を用いているが,その熱電対の使用可能な温度範囲から,装置の使用温度範囲は7Kから250Kとなった.また,装置の評価を行なうため高温超伝導体YBCO(転移点92K)の測定を行った.その結果,91K付近において比熱の発散が観測されたが,まだS/Nが十分でなく,装置の改良が必要である. ・ 複雑な磁性多層膜を制御良く作成するために,分子線エピタキシー装置を学科内で共同で導入し,現在,調整,立ち上げ中である.今後,磁性半導体を中心とした多層薄膜の作成を検討している.

発表論文・学会発表・特許申請など

論文

Takahira Miyagi, Tomoyuki Ogawa, Masayuki Kamei, Yoshiki Wada, Takefumi Mitsuhashi, Atsushi Yamazaki, Eiji Ohta, and Tetsuya Sato, “Deep level transient spectroscopy analysis of an anatase epitaxial film grown by metal organic chemical vapor deposition”, Japanese Journal Applied Physics 40 L404-L406(2001).

Tetsuya Sato and Per Nordblad, “Dynamic scaling of reentrant spin-glass Ni(Pt)Mn near multi-critical point”, Journal of Magnetism and Magnetic Materials 226-230 1326-1328(2001).

T. Shinohara, T. Sato and T. Taniyama, “X-ray magnetic circular dichroism of PdFe fine particles at Pd L2,3 edges”, Journal of Magnetism and Magnetic Materials 226-230 1939-1941(2001).

B. Aktas, M. Ozdemir, Y. Oner, T. Sato, and T. Ando, “Thickness and temperature dependence of magnetic anisotropies of Ni77Mn23 films” , Physica B: Condensed Matter, 305 (3-4) 298-314(2001).

T. Sato, T. Ando, T. Ogawa, S. Morimoto, and A. Ito, “Spin freezing and the ferromagnetic and reentrant spin-glass phases in a reentrant ferromagnet”, Physical Review B 64 184432-1-8(2001).

T. Ogawa, H. Nagasaki, and T. Sato, “Size dependent magnetic phase transition in reentrant ferromagnet NiMn multilayer film”, Physical Review B 65 024430-1-6(2001).

T. Ogawa, H. Nagasaki, and T. Sato, “Barkhausen-like behavior in reentrant spin glass NiMn/Cu/Ni trilayer film” Physica Status Solidi (a) 189(3) 1019-1022(2002).

T. Ogawa, H. Nagasaki, and T. Sato, “Magnetic anisotropy in reentrant spin glass NiMn multilayer film”, Journal of Magnetism and Magnetic Materials(印刷中)

口頭発表

T. Ogawa, H. Nagasaki, and T. Sato, “Barkhausen-like behavior in reentrant spin glass NiMn/Cu/Ni trilayer film”, Seeheim Conference on Magnetism, September 2001, Seeheim, Germany,

光照射時のスピングラスのエイジング現象II 佐藤徹哉,小林久展 2001年9月 日本物理学会 2001年秋季大会,徳島大学

リエントラントスピングラスNiMn/Cu多層薄膜における磁気異方性 小川智之,長崎博文,佐藤徹哉 2001年9月 日本物理学会 2001年秋季大会,徳島大学

リエントラントスピングラスNiMn薄膜に及ぼす強磁性Ni薄膜の影響 長崎博文,小川智之,佐藤徹哉 2001年9月 日本物理学会 2001年秋季大会,徳島大学

PdFe超微粒子の交流磁化率測定 重宗正行,篠原武尚,佐藤徹哉 2001年9月 日本物理学会 2001年秋季大会,徳島大学

PdFe超微粒子中のPdの磁気モーメント 篠原武尚,佐藤徹哉,谷山智康 2001年9月 日本物理学会 2001年秋季大会,徳島大学

交互吸着法によるバリウムフェライト微粒子配向累積膜の作製 林 洋輔,佐藤徹哉,自鳥世明 2001年9月 第25回 日本応用磁気学会学術講演会,秋田大学

強磁性微粒子分散系のファラデー効果測定 吉田充高,篠原武尚,佐藤徹哉 2001年11月 第21回(平成13年度)日本表面科学会講演大会,早稲田大学

光照射時のスピングラスのエイジング現象III 佐藤徹哉,堀あずさ,小林久展 2002年3月 日本物理学会第57回年次大会,立命館大学

Pd超微粒子の作製および磁気測定 篠原武尚,小松克伊,佐藤徹哉 2002年3月 日本物理学会第57回年次大会,立命館大学

スピングラスAuFe超微粒子におけるエイジング現象 佐々木裕文,佐藤徹哉 2002年3月 日本物理学会第57回年次大会,立命館大学

Ni/非磁性金属/NiMn薄膜における磁気的性質に関する研究 竹ノ内伸行,長崎博文,小川智之,佐藤徹哉 2002年3月 日本物理学会第57回年次大会,立命館大学

CrFe合金薄膜の非晶質化に関する研究 菅原健,佐藤徹哉 2002年3月 日本物理学会第57回年次大会,立命館大学

磁気的ターゲティングのための磁性微粒子含有リポソームの評価 塚田雄一郎,佐藤徹哉 2002年3月 2002年春季 第49回応用物理学関係連合講演会,東海大学

学位論文

博士論文

佐藤徹哉が主査として審査した論文

小川智之:リエントラント強磁性体NiMnとその多層薄膜の磁気特性に関する研究 2002年3月

佐藤徹哉が副査として関係した論文

根岸雄一:A Study on Electronic Structure of Semiconductor and Metal Clusters -photoelectron spectroscopy of their anions for the application of optoelectronic materials- 2001年9月 (主査:中嶋 敦 教授)
林 健一:ボロメータ型赤外線センサー材料マンガン酸化物の性能向上に関する研究 2002年3月 (主査:太田 英二 教授)

修士論文

佐々木裕文: スピングラスAuFe超微粒子におけるエイジングに関する研究
重宗正行:FeをドープしたPd超微粒子の磁気構造
塚田雄一郎:磁気的ターグティングのための磁性微粒子含有リポソームの評価
長崎博文:リエントラントスピングラス薄膜の磁性に及ぼす近接強磁性薄膜の影響に関する研究
林 洋輔:垂直磁気記録媒体のためのBaフェライト微粒子累積膜の作製と磁気的性質
吉田充高:Co超微粒子のファラデー効果測定

学士論文

儀間清昭:磁気異方性が小さな強磁性微粒子集合体の磁気特性
小松克伊:Free-standingなPd超微粒子における強磁性発現
汐田寛明:DDSのためのマグネタイトコロイドを用いた磁性リポソームの作製
高橋繁洋:ガラス結晶化法を用いて作製したBaフェライト微粒子の交互吸着法による累積
竹ノ内伸行:Ni/Al/リエントラントスピングラスNiMn薄膜の磁気異方性

進路

東京大学
東京ガス
NTTコミュニケーションズ
三菱商事
NEC
富士ソフトABC
名古屋大学大学院
慶応義塾大学大学院


Dept. Applied Physics and Physico-Informatics